Angelillo był gwiazdą Interu pod koniec lat 50. Argentyńczyk po otrzymaniu obywatelstwa włoskiego zakończył karierę w reprezentacji Argentyny; przez dwa kolejne lata grał w barwach reprezentacji Włoskiej.
Intensywna kariera w barwach czarno-niebieskich
Antonio Valentín Angelillo urodził się 5 września 1937 roku w argentyńskiej Sienie. Jako junior rozpoczął grę w Arsenalu Sarandi, gdzie grał do 1955 roku. Jeszcze w Argentynie rozpoczął zawodową karierę piłkarską najpierw w drużynie Racing Club Avellaneda, później Boca Juniors.
W 1957 roku przyleciał do Włoch, gdzie został przyjęty w szeregi Interu Mediolan. Dość szybko pokazał swój dryg napastnika zdobywając podczas Serie A 1958/ 1959 tytuł króla strzelców. Ustalił wtedy nowy rekord, podczas 33 meczy strzelił 33 bramki. Przez wiele lat wynik ten był nie do pobicia, dokonał tego jednak rodak Angelillo- Gonzalo Higuain, grający wtedy dla Napoli. Zdołał on zdobyć 35 goli podczas 38 meczy.
Angelillo podczas swojej zaledwie cztroletniej kariery w Interze rozegrał 113 meczy ligowych, podczas których zdobył 68 bramek. W swoim czasie był najlepszym strzelcem zespołu. Nie miał jednak okazji zdobyć tytułu mistrza Włoch. Został wydalony z drużyny, ponieważ nowo przybyły do zespołu legendarny już trener Helenio Herrera uważał, związek zawodnika za rozpraszający i niestosowny. Ciężko powiedzieć na ile decyzja trenera była słuszna i związek z tancerką egzotyczną miał negatywny wpływ na grę Angelillo.
Podwójna reprezentacja
W latach 1956-1960 oprócz gry dla Interu pojawiał się również w barwach reprezentacji Argentyny. Drużyna w 1957 roku zdobyła złoto podczas turnieju Copa America. Podczas tych rozgrywek Angelillo zagrał w sześciu meczach, podczas których zdobył osiem bramek.
W 1960 roku po otrzymaniu drugiego obywatelstwa, został wcielony do reprezentacji Włoch; gdzie zagrał w zaledwie dwóch meczach.
Po opuszczeniu Interu grał między innymi w AS Roma oraz A.C. Milan, jednak nie powrócił już do mistrzowskiej formy z okresu gry dla czarno-niebieskich. W wieku 33 lat zakończył karierę zawodniczą.